Hij werd op 10-12-741 tot paus gekozen. Hij was de laatste paus uit het Oosten en een Griek en een vriendelijk en wijs man. Hij versterkte de betrekkingen met de Franken. De laatste Morovinger, Childerik III, werd naar een klooster gestuurd en Pippijn III, (de Korte), zoon van Karel Martel, werd in 751 door de H. Bonifatius tot koning gezalfd. Een fresco met de beeltenis van Zacharias uit 741 is in de Santa Maria Antiqua in rome bewaard gebleven.