Hij werd op 30-7-657 tot paus gekozen. Hij was toegevend en dogmatische conflicten met Byzantium zijn hem gespaard gebleven. Hij ontving keizer Constans II in 663 op plechtige wijze in Rome. Als dank van de Tiran plunderde hij de kunstwerken in de stad, o.a. de vergulde bronzen zegels van het Pantheon. Ook veroorzaakte hij een schisma tussen Rome en het exarchaat Ravenna. Ondanks dit steunde Vitalianus, na de moord op Constans (668) de opvolging van diens zoon Constantijn IV tegen de usurpator Mesecius. Hij benoemde de Griekse monnik Theodorus van Tarsus tot aartsbisschop van Canterbury om in Engeland de kerk te reorganiseren. Feestdag 27 jan.