Hij werd tot opvolger van Agatho gekozen. Evenals zij voorganger bestreed hij het monotheletisme. Zijn pausschap staat in het teken van het 3e concilie in Constantinopel.Bij de veroordeling van de ketterij werd ook paus Honorius I als ketter veroordeld door het concilie. Het schijnt dat Leo bij de ratificatie van de akten van het concilie ook zijn voorganger veroordeld heeft. Feestdag 3 juli (vóór 1922 : 28 juni).