Kleomenes hielp mee om de tiran Hippias uit Athene te verdrijven (510) en steunde daarna tevergeefs de aristocratisch gezinde groeperingen in Athene tegen Kleisthenes.

Hij weigerde steun aan de Ionische Opstand (500-494) en bezorgde Sparta de onbetwiste suprematie op de Peloponnesos door Argos vernietigend te verslaan. Daarmee legde hij de  grondslag voor de grote rol die Sparta in de Perzische Oorlogen (492-449) zou  spelen. Zijn actieve buitenlandse politiek ondervond in Sparta veel weerstand, vooral van de kant van zijn medekoning Demaratos. Kleomenes bewerkte, dat Demaratos naar Perzië vluchtte, maar moest kort daarna zelf Sparta verlaten. Toen zijn activiteiten in Arkadië voor Sparta gevaarlijk dreigden te worden, liet men hem terugkeren.

Kort daarop zou hij de hand aan zichzelf hebben  geslagen.