Studeerde o.a. te Warsdin en kwam in kennis met de Slavische dichter Jan Kollár. Door diens Panslavische ideeën bewogen, stelde hij het dialect van zijn geboortestreek (Kajkavisch) ter zijde en  voerde de taal van Vuk Karadzic als schrijftaal voor Kroatië in. Hierdoor is sindsdien Servisch en  Kroatisch praktisch synoniem geworden. De Latijnse schrijfwijze hervormde hij naar het Tsjechische voorbeeld en naar de spelling van Vuk Karadzic, zodat thans Serbokroatisch in Latijns schrift letter voor letter correspondeert met dezelfde tekst in Cyrillische letters. In  1835 stichtte hij de Kroatische Courant (Novine hrvatske), die hij in het volgende jaar veranderde in de Illyrische Courant (Novine ilirske).

Verder bracht hij Illyrische leesgezelschappen, landbouwverenigingen enz. tot stand en  maakte ijverig propaganda voor het Illyrisme. De regering verbood dit in 1844, maar zij kon de beweging niet stuiten. In 1848 verscheen Gaj met een Kroatische deputatie te Wenen en werd tot keizerlijk raadsheer benoemd; sommige extreme elementen zagen daarin een verraad, aan het Illyrisme gepleegd. Hij had de verbroedering van de Serviërs en Kroaten tot stand gebracht. Na de revolutie woonde hij in afzondering te Agram en hield zich bezig met het verzamelen van Slavische  geschriften.