Hij richtte na zijn studie in Barcelona en Genève in 1960 Taller de Arquitectura op, een collectief van architecten, ontwerpers, een wiskundige, een filosoof, een musicus en een dichter.
Bofill is bekend geworden als architect van grote, aanvankelijk bontgekleurde wooncomplexen met een opvallende totaalvorm. Een voorbeeld is Walden 7 in Barcelona (1970–1975), een utopisch maar mislukt woonexperiment; het gebouw is nu onbewoond. Eerst nog geometrisch van aard, werd de vormgeving in de jaren zeventig steeds classicistischer. Met name in de ‘villes nouvelles’ rond Parijs en in Montpellier bouwde hij uit prefab-elementen opgetrokken woonblokken met frontons, kroonlijsten en pilasters die meer verdiepingen omvatten.
Hij situeerde deze gebouwen in barokke stadsplannen, waarin het accent ligt op het gebouw als decor van de stedelijke ruimte. In 1978–1983 realiseerde hij Les Espaces d'Abraxas in Marne-le-Vallée, sociale woningbouw in gebouwen die als paleis, theater en triomfboog worden aangeduid. Soortgelijke projecten zijn Le Fond du Lac in Saint-Quentin-en-Yvelines (1981 vv.), Les échelles du Baroque in Parijs (1979 vv.) en Antigona in Montpellier (1979–1986). Vanaf de jaren zeventig heeft zijn werkterrein zich uitgebreid tot o.a. China, Algerije, de Verenigde Staten. Tot zijn meer recente projecten hoort het Catalaans Theater in Barcelona (1989–1992).